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過(guò)去的研究表明，飛秒激光脈沖無(wú)法在空氣中實(shí)現遠距離傳輸。1995年, BRAUN等人頭一次在實(shí)驗上觀(guān)測到飛秒激光成絲現象，強紅外飛秒脈沖的強度在幾十米后不僅沒(méi)有減弱反而增大。飛秒激光成絲是一種非線(xiàn)性光學(xué)現象，飛秒激光在透明介質(zhì)中傳播時(shí)，基于克爾自聚焦效應和等離子體散焦效應的動(dòng)態(tài)平衡，形成一條細長(cháng)的等離子體通道，即飛秒光絲。飛秒激光成絲在遠程探測、人工增雨、大氣污染物檢測等方面都有廣泛的應用前景，引起了人們的關(guān)注。近年來(lái)，為了進(jìn)一步發(fā)掘其在遠程探測方面的潛在應用價(jià)值，相干的激光發(fā)射現象成為飛秒激光成絲研究的重點(diǎn)，特別是N2+的“激射”。為了解釋“激射”的產(chǎn)生，人們先后提出了電子再碰撞激發(fā)理論、多電子態(tài)耦合和分子轉動(dòng)誘導光學(xué)增益等。最近的研究表明，N2+在391 nm和428 nm的“激射”強度與光絲長(cháng)度存在強烈關(guān)聯(lián)性。

研究飛秒激光成絲的熒光輻射以及實(shí)現對其長(cháng)度的表征，有利于揭示飛秒激光成絲中“激射”現象的本質(zhì)。為此，本文作者設計了實(shí)驗裝置，測量了空氣中光絲不同位置處發(fā)出的熒光信號，通過(guò)改變入射激光的脈沖能量和偏振狀態(tài)來(lái)研究熒光信號的變化; 同時(shí)，采用聲音測量法對光絲做進(jìn)一步測量，通過(guò)兩種方法的結合對等離子體光絲進(jìn)行長(cháng)度表征。

1.   實(shí)驗測量方法

實(shí)驗裝置如圖 1所示，以獲得飛秒激光成絲過(guò)程中的熒光輻射光譜和聲音信號。實(shí)驗中采用的飛秒激光器型號為Astrella(Coherent, Inc.)，該系統可輸出中心波長(cháng)為800 nm、脈沖時(shí)間寬度為35 fs、單脈沖較大能量為7 mJ、重復頻率為1 Hz~1000 Hz可調的線(xiàn)偏振激光脈沖。激光器發(fā)射出的重復頻率為1000 Hz的激光經(jīng)過(guò)λ/4波片、中性密度濾光片后，被焦距為40 cm的透鏡聚焦，在空氣中產(chǎn)生光絲。在光絲的垂直方向上由光纖將熒光信號引入光譜儀，測量光絲的熒光光譜。光譜儀型號為USB4000(Ocean Optics, Inc.)，光譜每次測量的積分時(shí)間為1.5 s，平均次數為5次?？刂齐妱?dòng)位移臺使組裝在其上面的光纖探頭沿激光傳播方向移動(dòng)，以獲得等離子體光絲不同位置處的熒光信號。轉動(dòng)波片控制激光的偏振態(tài)實(shí)現由線(xiàn)偏振到圓偏振的演化。調節中性密度濾光片可連續改變激光脈沖能量，以獲得不同激光脈沖能量下的熒光信號。測量過(guò)程中以熒光信號出現的位置為等離子體光絲傳輸的零點(diǎn)，位移臺每移動(dòng)1 mm收集一次信號，直至熒光信號消失。

圖 1  實(shí)驗裝置示意圖

Figure 1.  Schematic diagram of the experimental setup

采用麥克風(fēng)測量等離子體光絲不同位置處的聲音信號，并與同步測量的熒光信號進(jìn)行對比，來(lái)反映飛秒光絲的變化趨勢。麥克風(fēng)被放置在距光絲約0.5 cm處，其收集到的聲音信號經(jīng)放大器后，接入示波器(Tektronix DPO 2024, Tektronix, Inc)。本文作者設計了聲音的放大電路，以更好的實(shí)現聲音信息的采集，并提高其靈敏度。麥克風(fēng)與光纖探頭固定在同一位移臺上，以保證其同步測量光絲同一位置的聲音信號。

2.   熒光光譜測量與分析

由于多光子電離和隧道電離，飛秒激光成絲過(guò)程會(huì )伴生大量自由電子以及激發(fā)態(tài)的離子和分子。氮氣是空氣的主要成分，因此光絲內部產(chǎn)生大量處于激發(fā)態(tài)的N2+和N2。實(shí)驗測量表明，這些激發(fā)態(tài)的離子和分子在躍遷至低能級時(shí)，會(huì )產(chǎn)生290 nm~440 nm波長(cháng)范圍內的熒光。氮熒光的激發(fā)機理主要有兩個(gè)通道：一個(gè)通道是N2+的B2Σu+ → X2Σg+躍遷，如391 nm對應于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=0)躍遷及428 nm對應于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=1)的躍遷；另一通道是N2的C3Пu → B3Пg的躍遷，如337 nm對應于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=0)躍遷及357 nm對應于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=1)躍遷，其中，ν代表電子態(tài)的上振動(dòng)能級，ν′代表電子態(tài)的下振動(dòng)能級?？刂迫肷浼す獾膯蚊}沖能量為2.0 mJ, 圖 2為在光絲中間位置測量得到的熒光光譜。其中藍色實(shí)線(xiàn)和紅色虛線(xiàn)分別表示入射激光為圓偏振態(tài)和線(xiàn)偏振態(tài)時(shí)的熒光光譜。由圖 2可知，337 nm處的N2熒光信號在圓偏振光下的強度比線(xiàn)偏振態(tài)下強，391 nm處的N2+熒光信號強度則在線(xiàn)偏振態(tài)下較強。圖中, LP表示線(xiàn)偏振(linearly polarized), CP表示圓偏振(circularly pola-rized)。

圖 2  入射激光脈沖能量為2.0 mJ時(shí)，測量得到的熒光光譜

Figure 2.  Fluorescence spectrum with an incident pulse energy of 2.0 mJ

在氣體等離子體產(chǎn)生過(guò)程中，線(xiàn)偏振激光脈沖光矢量端點(diǎn)的軌跡沿著(zhù)傳播方向為直線(xiàn)，電場(chǎng)的方向周期性正負變化，其中的電子被交替地加速和減速；圓偏振激光脈沖光矢量端點(diǎn)的軌跡為圓周，電子總是一直被加速，圓偏振光作用下產(chǎn)生的電子有更高的動(dòng)能。對于毫焦耳量級的入射激光脈沖，在常壓下光絲內部的功率密度被限制在1.0×1014 W/cm2附近。圓偏振光場(chǎng)產(chǎn)生的自由電子的動(dòng)能集中分布在16 eV左右，而線(xiàn)偏振光場(chǎng)中自由電子的動(dòng)能大多處于2 eV以下。高能量電子與氮分子碰撞產(chǎn)生激發(fā)態(tài)N2(C3Пu)，使得圓偏振飛秒激光誘導的氮分子的337 nm熒光增強。線(xiàn)偏振光下產(chǎn)生的391 nm熒光信號總是強于圓偏振光，該現象與氮分子內價(jià)電子的電離情況有關(guān)。對于氮分子離子N2+(B2Σu+)，其電子碰撞激發(fā)所需的能量更高，且激發(fā)截面小于N2(C3Пu)的截面，在線(xiàn)偏振光和圓偏振光誘導的等離子體中均未明顯觀(guān)察到電子碰撞激發(fā)現象。但是，激光強度為1014 W/cm2時(shí)，線(xiàn)偏振光的離子產(chǎn)率是圓偏振光的一到兩個(gè)數量級，因此線(xiàn)偏振光下N2+的產(chǎn)額更高，可產(chǎn)生更強的391 nm熒光信號。

沿著(zhù)光的傳播方向移動(dòng)光纖探頭，可以測量飛秒光絲不同位置處的熒光信號。如圖 3所示，為入射激光能量分別為1.0 mJ，1.5 mJ和2.0 mJ時(shí)，激光的偏振態(tài)分別為線(xiàn)偏振和圓偏振情況下，測量得到391 nm處的N2+熒光信號強度和337 nm處的N2熒光信號強度隨光傳輸距離的變化?？梢园l(fā)現，在3種不同的入射激光能量下，光絲中心位置處337 nm的熒光信號在圓偏振光作用下的強度約為線(xiàn)偏振態(tài)下的2倍，而391 nm的熒光信號則是在線(xiàn)偏振態(tài)下的強度約為圓偏振光下的1.3倍。隨著(zhù)入射激光單脈沖能量的增加，熒光強度的較大值在逐漸增加。

圖 3  熒光信號強度隨光傳輸距離的變化

Figure 3.  Variation of fluorescence signal intensity with light propagation distance

由于透鏡和克爾自聚焦效應的作用，隨著(zhù)傳播距離的增加，其激光強度逐漸增加，當達到一定強度時(shí)，空氣介質(zhì)被激發(fā)、電離，飛秒光絲逐漸形成，開(kāi)始產(chǎn)生熒光輻射并通過(guò)光致電離產(chǎn)生等離子體，等離子體會(huì )對激光產(chǎn)生散焦作用。中心波長(cháng)為800 nm的飛秒激光對應的等離子體臨界密度為1.7×1021 cm-3。通常飛秒激光誘導氣體等離子體的密度為1016 cm-3~1017 cm-3，等離子體產(chǎn)生后折射率np可以表示為：

np=n0?N2n0Nnp=n0?Ne2n0Nc (1) 

式中，Nc=ε0meω02/e2為臨界密度，而Ne，n0，e，ε0，me和ω0分別是等離子體電子密度、線(xiàn)性折射率、電子電荷、真空介電常數、電子質(zhì)量和飛秒激光中心的圓頻率。等離子體濃度越高，散焦作用越強。在飛秒激光成絲過(guò)程中，當等離子體的散焦作用暫居主導地位后，激光開(kāi)始逐漸發(fā)散，等離子體密度下降，表現為熒光強度的降低。因此，光傳輸距離增加，熒光信號強度先增加后減小。

從圖 3所示結果還可以發(fā)現，熒光較強位置隨著(zhù)入射激光脈沖能量的增加而前移。該現象可以用半經(jīng)驗自聚焦公式來(lái)解釋?zhuān)?/p>

Zf=0.367k0w20?0.0219+Zf=0.367k0w02?0.0219+[(P0P)12?0.0852]2 (2) 

式中，Zf為光束自聚焦的焦距，實(shí)驗中在此位置處熒光強度較強，k0為激光脈沖的波數，w0為激光初始束腰半徑，P0為初始激光平均功率，Pc為自聚焦臨界功率?？紤]聚焦透鏡的影響，熒光強度較強位置會(huì )向透鏡的焦點(diǎn)方向移動(dòng)：

1Z=1Z+1f1Zf′=1Zf+1f (3) 

式中，f為透鏡焦距。同時(shí)由于群速度色散效應所導致的散焦作用的影響，實(shí)驗中測得的Zf會(huì )與理論值存在些許偏差。由此可知，光束焦點(diǎn)的位置隨入射激光平均功率的變化而變化。當入射激光單脈沖能量增加時(shí)，激光平均功率也相應的增大，因此Zf的值減小，實(shí)驗中熒光較強位置將隨著(zhù)能量的增加而前移。

取熒光信號較大強度的5%為飛秒光絲出現的基準，即認為當熒光信號強度達到其較大強度的5%時(shí)飛秒光絲存在。采用不同熒光信號獲得光絲長(cháng)度信息如表 1所示。無(wú)論激光的偏振態(tài)如何設定，光絲的長(cháng)度都是隨著(zhù)入射激光能量的增加而減少。這是因為實(shí)驗中使用的透鏡焦距較小，隨著(zhù)入射激光能量的增加，透鏡和空氣的聚焦作用與等離子體散焦作用形成的動(dòng)態(tài)平衡很容易被打破導致光絲長(cháng)度變短，如(2)式所示。無(wú)論是N2+的391 nm熒光、N2的337 nm熒光還是統計一定光譜范圍內的熒光強度，線(xiàn)偏振態(tài)激光作用下等離子光絲的長(cháng)度都略大于圓偏振激光作用下的結果。相關(guān)測量說(shuō)明，飛秒激光光絲的長(cháng)度是由入射激光強度、透鏡焦距和激光偏振態(tài)等諸多因素綜合決定的。

圖 4  聲學(xué)測量結果

a—聲音信號   b—熒光信號與聲音信號隨等離子體光絲傳輸距離的關(guān)系

Figure 4.  Acoustic measurement results

a—acoustic signal    b—intensity of fluorescence signal and acoustic signal & propagation distance

4.   結論

本實(shí)驗中測量了不同能量和偏振態(tài)的激光入射到空氣中時(shí)產(chǎn)生的等離子體光絲不同位置處的熒光信號強度，在相同激光脈沖能量下，相比線(xiàn)偏振光，圓偏振光產(chǎn)生的N2熒光信號更強；而對于N2+熒光信號，線(xiàn)偏振光更占優(yōu)勢。圓偏振光作用產(chǎn)生的電子具有更高動(dòng)能，與氮分子碰撞產(chǎn)生激發(fā)態(tài)N2 (C3Пu)，使得氮分子的337 nm熒光增強。雖然在線(xiàn)偏振和圓偏振光下通過(guò)電子碰撞激發(fā)產(chǎn)生N2+(B2Σu+)的效率非常低，但線(xiàn)偏振光下的離子產(chǎn)率遠高于圓偏振光，因此線(xiàn)偏振光下可產(chǎn)生更高強度的391 nm熒光信號。光束自聚焦的焦距Zf隨著(zhù)入射激光功率密度的增加而減少，表現為熒光較強位置隨著(zhù)入射激光脈沖能量的增加而前移。同時(shí)，熒光測量可以給出等離子體光絲的長(cháng)度信息，且相較于聲學(xué)測量光絲長(cháng)度，熒光測量法精度更為準確。

注明 文章出處：激光技術(shù)網(wǎng) http://www.jgjs.net.cn/cn/article/doi/10.7510/jgjs.issn.1001-3806.2023.03.003